單層過渡金屬硫化物(TMD)由于具備室溫穩(wěn)定激子，所以在激子發(fā)光器件方面有著廣泛的應(yīng)用前景。由于其表面無懸掛鍵，因此易于與其他材料所構(gòu)成的納米光學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行無鍵合的范德華異質(zhì)集成。另一方面，多層TMD由于層間耦合效應(yīng)弱，其緊束縛的層內(nèi)激子使得即便在遠(yuǎn)大于激子躍遷波長處也具有較高的折射率(n> 4)。這種獨(dú)特的高折射率特性有利于獲得傳統(tǒng)介電材料難以實(shí)現(xiàn)的納米尺度光場強(qiáng)束縛。然而與單層TMD不同，多層TMD是間接帶隙半導(dǎo)體，其發(fā)光較弱，無法應(yīng)用在發(fā)光器件中。

鑒于此，中國科學(xué)院蘇州納米所張興旺團(tuán)隊(duì)將多層寬帶隙TMD(WS2)超表面與單層窄帶隙TMD(MoSe2)集成，構(gòu)建了全范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)超表面手性依賴激子光源(圖1)。在該器件中，單層MoSe2用作激子發(fā)光介質(zhì)，而多層WS2超表面負(fù)責(zé)提供手性光學(xué)諧振以操控單層MoSe2的激子發(fā)射。由于單層MoSe2的激子發(fā)光波長處于多層WS2的透明光譜范圍，所以該器件實(shí)現(xiàn)了無光學(xué)損耗的激子發(fā)光調(diào)控。另一方面，為實(shí)現(xiàn)手性依賴激子發(fā)光的方向性出射，該團(tuán)隊(duì)通過降低WS2超表面的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，在動(dòng)量空間中構(gòu)建了手性依賴的拓?fù)淦衿娈慄c(diǎn)(圖2)。并且通過進(jìn)一步地調(diào)控WS2超表面的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，可以將手性依賴的拓?fù)淦衿娈慄c(diǎn)在動(dòng)量空間中進(jìn)行大范圍的調(diào)諧(圖2)。研究發(fā)現(xiàn)，手性依賴的拓?fù)淦衿娈慄c(diǎn)能夠阻止特定圓偏振光的遠(yuǎn)場耦合，而同時(shí)共振增強(qiáng)另一正交偏振光的遠(yuǎn)場耦合效率。因此，該全范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)超表面手性依賴激子光源能夠?qū)崿F(xiàn)手性依賴激子的定向發(fā)射。這種全范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)超表面光源將單層 TMD的強(qiáng)激子發(fā)射效應(yīng)和多層 TMD 納米光學(xué)結(jié)構(gòu)的強(qiáng)光場調(diào)控能力集成在一起，實(shí)現(xiàn)了完全基于二維材料的強(qiáng)激子發(fā)射和調(diào)控功能。

圖1. 全范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)超表面手性依賴激子光源

圖2. 低對(duì)稱WS2超表面中的手性依賴拓?fù)淦衿娈慄c(diǎn)在動(dòng)量空間中的調(diào)諧

該研究成果以?Directional chiral exciton emission via topological polarization singularities in all van der Waals metasurfaces為題發(fā)表在Advanced Materials上。中國科學(xué)院蘇州納米所博士生王櫟灃為第一作者，張興旺研究員為論文通訊作者。研究獲得了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、蘇州市科學(xué)技術(shù)局等項(xiàng)目的支持，同時(shí)也得到了中國科學(xué)院蘇州納米所納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站（Nano-X）、納米加工平臺(tái)的支持。

文章來源：中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所