質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）因高效環(huán)保成為清潔能源領(lǐng)域的重要發(fā)展方向，但其陰極氧還原反應(yīng)（ORR）依賴高負(fù)載鉑（Pt）催化劑，成本與資源稀缺性限制了PEMFC大規(guī)模應(yīng)用。Pt基金屬間化合物雖能降低Pt用量，但其高溫有序化過程中納米顆粒易燒結(jié)長(zhǎng)大，導(dǎo)致活性衰減。傳統(tǒng)抗燒結(jié)策略（如載體工程、空間隔離）難以解決高金屬負(fù)載（≥40 wt.%）下的燒結(jié)難題，因此亟需從熱力學(xué)本質(zhì)上探索降低納米顆粒表面能的新方法。

基于此，中國科學(xué)院上海高等研究院研究團(tuán)隊(duì)利用熵增輔助抗燒結(jié)策略合成了小粒徑高載量Pt基高熵金屬間化合物氧還原催化劑，并揭示了熵增抗燒結(jié)機(jī)制與Pt基高熵金屬間化合物氧還原活性與穩(wěn)定性增強(qiáng)機(jī)制。

研究提出“熵增輔助抗燒結(jié)”概念，通過增加合金前驅(qū)體的混合熵（ΔSmix）降低納米顆粒表面能，抑制高溫下顆粒遷移與聚結(jié)。實(shí)驗(yàn)表明，隨著合金元素種類增加（從一元Pt到五元PtCoNiGaZn），ΔSmix顯著提升，納米顆粒平均尺寸逐漸減小，尺寸分布更均勻。理論計(jì)算闡明，熵增可從根本上降低納米顆粒表面能，從而有效削弱了燒結(jié)驅(qū)動(dòng)力。

研究人員通過液相還原-表面置換-高溫退火工藝，制備出金屬負(fù)載量40.53 wt.%、平均粒徑3.15 nm的PtCoNiGaZn@Pt/C催化劑。其核心為有序L10面心四方高熵金屬間化合物（HEI），表面包覆Pt殼層，形成“核-殼”結(jié)構(gòu)，有序度高達(dá)71%。HEI核通過強(qiáng)壓縮應(yīng)變（7.38%）優(yōu)化Pt殼層電子結(jié)構(gòu)，調(diào)控d帶中心，優(yōu)化*OOH中間體吸附，同時(shí)抑制Pt氧化與溶解，顯著增強(qiáng)了本征活性與穩(wěn)定性。

在0.9 V（vs. RHE）下，質(zhì)量活性（MA）達(dá)0.65 A mg-1 Pt，是商業(yè)Pt/C（0.12 A mg-1 Pt）的5.4倍。經(jīng)20000次循環(huán)加速耐久性測(cè)試（ADT）后，MA衰減27%，半波電位僅衰減14 mV，遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/C（MA衰減>50%，半波電位衰減70 mV）。采用該催化劑，陰極低至0.1 mg Pt cm-2，氫-空燃料電池峰值功率密度高達(dá)0.96 W cm-2，氫-氧燃料電池達(dá)2.44 W cm-2，均超越商業(yè)Pt/C，質(zhì)量活性0.85A mg Pt-1。30000次循環(huán)ADT后，膜電極峰值功率密度僅下降6%（Pt/C下降28%）、質(zhì)量活性僅衰減12.5%，呈現(xiàn)出實(shí)際應(yīng)用潛力。

該研究揭示了混合熵與納米顆粒表面能的關(guān)系，為高溫抗燒結(jié)提供了新策略，闡明了通過高熵金屬間化合物 “應(yīng)變調(diào)控”同步提升氧還原反應(yīng)的活性與穩(wěn)定性，突破了傳統(tǒng)二元合金的性能瓶頸。

相關(guān)成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、上海市科技創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃等的支持。

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熵增輔助抗燒結(jié)策略合成高載量鉑基金屬間化合物作為質(zhì)子交換膜燃料電池電催化劑