在先進熒光傳感領(lǐng)域，如何實現(xiàn)對激子行為的精準(zhǔn)調(diào)控，并在實際環(huán)境中實現(xiàn)高靈敏、可視化檢測，是當(dāng)前面臨的重要科學(xué)難題。同濟大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院閆冰教授團隊在晶態(tài)框架基光響應(yīng)傳感領(lǐng)域的相關(guān)工作積累了系統(tǒng)的研究成果，近年來將研究拓展到COFs基材料及其稀土功能化雜化材料的光響應(yīng)化學(xué)傳感方向，取得了較好的進展，先后在Angew. Chem.、ACS Nano、Adv. Funt. Mater.等國際重要期刊發(fā)表相關(guān)研究論文30余篇?；谇捌谙到y(tǒng)性工作，該研究圍繞“氧化還原響應(yīng)—激子調(diào)控”這一關(guān)鍵科學(xué)問題，構(gòu)建了一種新型的異質(zhì)結(jié)構(gòu)熒光材料系統(tǒng)，為智能光子傳感提供了創(chuàng)新解決路徑，最新研究成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）。

受中國傳統(tǒng)燈籠結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，設(shè)計并合成了一種以共價三嗪框架（CTF）為“燈籠殼”、CdSe量子點為“發(fā)光芯”的球形復(fù)合結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)在納米尺度下實現(xiàn)了異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑，使電子豐富的CdSe量子點與電子缺陷的CTF之間形成了穩(wěn)定而高效的界面耦合關(guān)系。通過密度泛函理論計算和實驗驗證，揭示了該異質(zhì)界面在氧化還原刺激下產(chǎn)生重構(gòu)，進而驅(qū)動激子態(tài)的調(diào)節(jié)，首次建立起“界面重構(gòu)—激子調(diào)控—熒光響應(yīng)”三者之間的耦合機制。

不僅如此，該CdSe@CTF材料在保持出色熒光響應(yīng)的同時，還表現(xiàn)出類似天然氧化酶的催化行為，可通過氧化TMB顯色反應(yīng)形成比色響應(yīng)，實現(xiàn)了單一體系內(nèi)熒光-比色的雙模協(xié)同檢測。進一步地，研究團隊將該材料制備為柔性電紡膜，結(jié)合人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）圖像識別系統(tǒng)，構(gòu)建出一套兼具環(huán)境適應(yīng)性與智能判別能力的可穿戴視覺傳感器，能夠在生物相關(guān)條件下穩(wěn)定識別H?S氣體，展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力。

該研究通過分子設(shè)計策略，打通了激子動力學(xué)、界面電子結(jié)構(gòu)調(diào)控、氧化還原化學(xué)反應(yīng)機制與可穿戴光子器件構(gòu)筑之間的關(guān)鍵橋梁，建立了一種面向多功能響應(yīng)的“激子編碼”新范式。該成果不僅在基礎(chǔ)科學(xué)層面拓展了異質(zhì)結(jié)材料的研究邊界，也為開發(fā)下一代智能、生物兼容的可穿戴傳感平臺提供了理論依據(jù)和技術(shù)儲備。

閆冰教授為論文獨立通訊作者，化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院2024級博士研究生劉寅勝為論文第一作者。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金項目的支持。