鈷酸鋰（LiCoO2，LCO）正極目前仍是消費(fèi)電子領(lǐng)域鋰離子電池的主流正極材料。然而，隨著工作電壓升高（>4.5V），鈷酸鋰層狀正極材料將面臨結(jié)構(gòu)不可逆相轉(zhuǎn)變、嚴(yán)重界面副反應(yīng)、表面過渡金屬溶解以及晶格氧參與電化學(xué)過程等問題，導(dǎo)致正極-電解液界面（CEI）阻抗增加和電極容量迅速衰減。針對這一挑戰(zhàn)，北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授課題組在前期研究中通過表面包覆物結(jié)構(gòu)調(diào)控與氟化電解質(zhì)設(shè)計(jì)等策略，在高電壓鈷酸鋰表面精準(zhǔn)構(gòu)筑了功能化CEI層，顯著提升了鈷酸鋰表界面結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與體相相變可逆性。

然而，在高溫度環(huán)境下，上述正極與電解液之間的界面副反應(yīng)會(huì)進(jìn)一步加劇，并伴隨大量氟化氫的產(chǎn)生，對CEI膜與正極材料造成嚴(yán)重侵蝕，最終導(dǎo)致CEI膜破裂與界面失穩(wěn)。因此，亟需開發(fā)一種能夠兼容現(xiàn)有工藝的界面調(diào)控策略，以原位構(gòu)筑穩(wěn)定且致密的鈍化層，從而在高電壓與高溫條件下有效抑制電解液的持續(xù)分解及正極結(jié)構(gòu)的不可逆退化。

近期，潘鋒團(tuán)隊(duì)基于材料基因組學(xué)方法（圍繞關(guān)鍵功能基元及其排序與相互作用等三大要素），成功預(yù)測出可以在高電壓條件下提升鋰電池正極鈷酸鋰界面穩(wěn)定性的電解液體系。該策略通過在商業(yè)化碳酸酯基電解液中引入磷酸三乙酯（TEP）和1，3-丙磺酸內(nèi)酯（PS），調(diào)控鈷酸鋰正極界面原位構(gòu)筑了三層功能化結(jié)構(gòu)的CEI膜：最內(nèi)層為Li3PO4，可有效抑制晶格氧活性并提高離子電導(dǎo)率；中間層為LiF，作為框架層阻斷電子傳輸；最外層為Li2SO3，賦予膜優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和粘附性。三者協(xié)同作用，形成在高溫高電壓條件下仍致密穩(wěn)固的界面鈍化層。該CEI膜設(shè)計(jì)策略具備良好的通用性與擴(kuò)展性，有望廣泛應(yīng)用于其它鋰電池層狀氧化物正極材料。相關(guān)研究成果以“Engineering durable interphases for high-voltage Li-ion batteries under thermal stress”為題，發(fā)表于《國家科學(xué)評論》（National Science Review，2025，nwaf345）上。

調(diào)控不同電解液在25℃和45℃下的作用機(jī)制圖

該工作在潘鋒、北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院楊盧奕副研究員以及清華大學(xué)鄭國瑞博士的共同指導(dǎo)下完成。北京大學(xué)深圳研究生院博士畢業(yè)生陳詩名（現(xiàn)為香港大學(xué)化學(xué)系博士后）和博士生趙文光為論文共同第一作者。研究獲得了國家自然科學(xué)基金、電動(dòng)汽車動(dòng)力電池與材料國際聯(lián)合研究中心、廣東省新能源材料設(shè)計(jì)與計(jì)算重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。