聚合物電解質(zhì)因其良好的延展性、可加工性和界面接觸性能等優(yōu)點(diǎn)在固態(tài)鋰金屬電池的開發(fā)中引起廣泛關(guān)注。然而，在傳統(tǒng)的聚合物電解質(zhì)中，由于鋰離子與聚合物的路易斯堿位點(diǎn)的強(qiáng)力耦合，鋰離子傳輸速率通常慢于對(duì)應(yīng)的陰離子，鋰離子遷移數(shù)（LTN）較低，而且無(wú)效的陰離子會(huì)在電極附近形成濃度梯度，這不可避免地會(huì)導(dǎo)致濃差極化的產(chǎn)生。此外，根據(jù)Chazalviel提出的空間電荷模型及陰離子遷移速率對(duì)鋰枝晶生長(zhǎng)的影響可知，界面處陰離子的消耗和移動(dòng)速率會(huì)關(guān)系到鋰枝晶的成核和生長(zhǎng)。因此，減緩陰離子的移動(dòng)速率和不均勻聚集是減緩濃差極化抑制鋰枝晶生長(zhǎng)的有效方法。

近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院丁書江教授和郗凱教授團(tuán)隊(duì)制備了含有單離子導(dǎo)體聚合物（SICP）鋰鹽和傳統(tǒng)雙離子鋰鹽（LiTFSI）的雙鹽體系聚合物電解質(zhì)SF@d-QSPE。其中SICP可以提供聚陰離子，通過(guò)排斥作用降低自由陰離子（TFSI）的移動(dòng)速率，提高LTN至0.75；同時(shí)傳統(tǒng)雙離子鋰鹽解離出足夠的鋰離子，確保了令人滿意的有效鋰離子電導(dǎo)率（σLi+，0.87 mS cm?1）。該雙鹽體系彌補(bǔ)了SICP鋰鹽σ低和傳統(tǒng)雙離子鋰鹽LTN低的不足，促進(jìn)電解質(zhì)中離子均勻分布，有效緩解濃差極化。組裝的Li||Li對(duì)稱電池可以進(jìn)行穩(wěn)定的鋰沉積/剝離，組裝的Li||LiFePO4電池可以穩(wěn)定循環(huán)2000圈。此外，軟包電池在彎曲、刺穿和剪切狀態(tài)下能點(diǎn)亮LED燈，展現(xiàn)出較好的柔性和界面接觸穩(wěn)定性。該工作為構(gòu)筑高有效鋰離子電導(dǎo)率和低濃差極化的聚合物鋰金屬電池提供新思路。

該成果近日發(fā)表在綜合性國(guó)產(chǎn)領(lǐng)軍期刊《科學(xué)通報(bào)》（Science Bulletin）上。西安交通大學(xué)博士生崔滿營(yíng)為本文第一作者，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院丁書江教授和郗凱教授為本文共同通訊作者。相關(guān)工作得到了西安交通大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院屈治國(guó)教授的指導(dǎo)和幫助。該研究工作由國(guó)家自然科學(xué)基金和陜西省秦創(chuàng)原創(chuàng)新人才計(jì)劃項(xiàng)目資助，也得到了西安交通大學(xué)分析測(cè)試中心的支持。