近日，清華大學(xué)車輛學(xué)院、燃燒能源中心張亮副教授團隊在低銥電解水催化劑智能設(shè)計領(lǐng)域取得新進展。此前，該團隊已成功構(gòu)建結(jié)合密度泛函理論計算與貝葉斯優(yōu)化策略的多組分催化劑智能設(shè)計方法，并將其有效應(yīng)用于燃料電池催化劑設(shè)計。在此基礎(chǔ)上，團隊進一步將設(shè)計策略拓展至電解水催化劑領(lǐng)域，成功研發(fā)出高性能、低銥含量的新型催化劑，并通過實驗驗證其卓越性能，為低貴金屬含量質(zhì)子交換膜電解水催化劑的設(shè)計開辟了全新路徑。

基于理論計算和貝葉斯學(xué)習(xí)的電解水催化劑設(shè)計流程示意圖

綠色氫能作為未來可持續(xù)能源的重要載體，其大規(guī)模制備亟需高效且經(jīng)濟的電催化劑。在水分解過程中，氧氣析出反應(yīng)（OER）是制約整體速率的關(guān)鍵瓶頸，目前主流催化劑以IrO?貴金屬氧化物為主。然而，銥資源稀缺且價格高企，極大地限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，在大幅降低貴金屬用量的前提下維持或提升催化性能，已成為氫能制備領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。

研究創(chuàng)新性地結(jié)合密度泛函理論的高通量計算與貝葉斯優(yōu)化策略，篩選出Ir摻雜TiO?作為潛在OER催化劑組分。通過機器學(xué)習(xí)模型，團隊精準(zhǔn)預(yù)測Ir-TiO?體系的催化活性，并調(diào)控Ir的表面比例、化學(xué)有序度及氧空位濃度，實現(xiàn)數(shù)據(jù)驅(qū)動的電催化劑智能設(shè)計?；诿芏确汉碚撚嬎愕慕M分篩選結(jié)果顯示，Ir摻雜TiO?體系中Ir能顯著提升Ti位點的催化活性，同時保持自身高活性。貝葉斯優(yōu)化結(jié)果表明，當(dāng)Ir表面比例適中并引入氧空位時，體系的相對質(zhì)量活性可遠超商用IrO?，展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢。基于理論預(yù)測，實驗成功合成Ir原子分散負(fù)載的TiO?-x型催化劑，該催化劑過電位較商用IrO?大幅降低，質(zhì)量活性明顯提升，有力驗證了理論計算和貝葉斯學(xué)習(xí)預(yù)測的準(zhǔn)確性與實用價值。研究通過貝葉斯學(xué)習(xí)與第一性原理的深度融合，實現(xiàn)了低銥含量高效電催化劑的智能設(shè)計，為貴金屬催化劑的降本增效提供了創(chuàng)新思路。

相關(guān)研究成果以“電化學(xué)水分解中高效利用銥的貝葉斯學(xué)習(xí)輔助催化劑的發(fā)現(xiàn)”（Bayesian-Learning-Assisted Catalyst Discovery for Efficient Iridium Utilization in Electrochemical Water Splitting）為題，于8月20日在線發(fā)表于《科學(xué)進展》（Science Advances）。

清華大學(xué)車輛學(xué)院、燃燒能源中心副教授張亮為論文通訊作者，清華大學(xué)車輛學(xué)院、燃燒能源中心2020級博士生牛祥福，清華大學(xué)化工系與四川大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士生陳彥君（已入職中國石油西南油氣田公司）為論文共同第一作者。清華大學(xué)化工系副教授牛志強指導(dǎo)了論文的實驗驗證工作。研究得到清華大學(xué)－豐田氫能與燃料電池聯(lián)合研究中心的資助。