清華新聞網(wǎng)9月10日電 鈣鈦礦量子點(diǎn)具有成本低、合成工藝簡單、光譜連續(xù)可調(diào)等多種優(yōu)勢(shì)，近年來備受關(guān)注，發(fā)展迅猛，器件外量子效率已提高至20%以上。然而，量子點(diǎn)在純化過程中容易產(chǎn)生缺陷，導(dǎo)致離子遷移，因此，鈣鈦礦發(fā)光器件的運(yùn)行穩(wěn)定性仍然滯后，阻礙了其在高清顯示和精準(zhǔn)生物治療領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。
對(duì)于鈣鈦礦量子點(diǎn)，表面配體（如油胺、油酸）起到保護(hù)和限制的雙重作用。通常，研究人員會(huì)使用極性溶劑清洗多余的配體，以獲得配體密度合理的鈣鈦礦量子點(diǎn)。然而，與鹵素原子結(jié)合的部分配體也會(huì)被同時(shí)去除，導(dǎo)致量子點(diǎn)表面產(chǎn)生鹵素空位或未配位的Pb2+，成為表面缺陷和離子遷移通道，使器件在高電流密度下具有嚴(yán)重的效率滾降，同時(shí)運(yùn)行穩(wěn)定性受限。
圖1.分子錨的設(shè)計(jì)及理論計(jì)算
圖2.器件光電性能
圖3.器件穩(wěn)定性
近日，清華大學(xué)化學(xué)系馬冬昕、段煉團(tuán)隊(duì)提出了一種晶格匹配的多位點(diǎn)分子錨設(shè)計(jì)策略，實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定的鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光器件。團(tuán)隊(duì)依據(jù)CsPbI3的晶格特性，設(shè)計(jì)了一系列分子錨來提升量子點(diǎn)的光電性能。典型多位點(diǎn)分子錨TMeOPPO-p中的P=O和-OCH3基團(tuán)間距為6.5?，與CsPbI3量子點(diǎn)的晶格間距（6.5?）相匹配，可提供多位點(diǎn)錨定相互作用，進(jìn)而穩(wěn)定晶格并抑制離子遷移。由此制備的量子點(diǎn)表現(xiàn)出高激子復(fù)合特性，熒光量子效率高達(dá)97%，在器件中表現(xiàn)出優(yōu)異的電光轉(zhuǎn)換性能：電致發(fā)光峰位于693nm，最大外量子效率26.91%，效率滾降極低，且在初始輻射亮度為190 mW sr?1 m?2（對(duì)應(yīng)于發(fā)光峰為525nm鈣鈦礦綠光器件的100 cd m?2）下的工作半衰期為23420小時(shí)。
研究成果以“晶格匹配的分子錨設(shè)計(jì)以實(shí)現(xiàn)高性能鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光二極管”（Lattice-Matched Molecular-Anchor Design for High-Performance Perovskite Quantum Dot Light-Emitting Diodes）為題，于9月2日發(fā)表于《自然·通訊》（Nature Communications）。
清華大學(xué)化學(xué)系博士后陳嘉偉、化學(xué)系2021級(jí)博士生劉翔宇以及南京郵電大學(xué)蔡波博士為論文第一作者，清華大學(xué)化學(xué)系副教授馬冬昕、教授段煉為論文通訊作者，清華大學(xué)化學(xué)系為第一通訊單位。研究得到國家自然科學(xué)基金、中國博士后面上項(xiàng)目、中國博士后特別資助、國家資助博士后研究人員計(jì)劃以及清華大學(xué)“篤實(shí)”和“水木學(xué)者”計(jì)劃等的支持。
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